新型納米光子系統(tǒng)令光轉(zhuǎn)換效率提升逾百倍
光子學(xué)的應(yīng)用例如成像和感測等,講求光的高效頻率上轉(zhuǎn)換(efficient frequency up-conversion),但相關(guān)技術(shù)在納米級別仍然困難重重。由香港城市大學(xué)(城大)研究人員和英國學(xué)者攜手領(lǐng)導(dǎo)的一個研究,於上述關(guān)卡取得突破,新研發(fā)的納米光子系統(tǒng)將二次諧波產(chǎn)生(second-harmonic generation)的轉(zhuǎn)換效率提升了一百倍以上!他們研究出高效非線性光轉(zhuǎn)換的策略,有助制作非線性納米光子學(xué)裝置,以應(yīng)用於高分辨生物成像和單分子感測丶超快光學(xué)芯片開關(guān),以及量子光學(xué)技術(shù)。
上述研究由城大材料科學(xué)及工程學(xué)系(MSE)副教授雷黨愿博士,以及來自倫敦國王學(xué)院 (King's College London)的學(xué)者領(lǐng)導(dǎo)。有關(guān)研究成果已在學(xué)術(shù)期刊《自然通訊》(Nature Communications)上發(fā)表,題為〈Light-induced symmetry breaking for enhancing second-harmonic generation from an ultrathin plasmonic nanocavity〉。
二次諧波的產(chǎn)生是一種光頻率轉(zhuǎn)換的過程,即是非線性光學(xué)材料(nonlinear optical materials)在強(qiáng)激光激發(fā)下,同時吸收兩個頻率(ω)相同的光子,并產(chǎn)生一個頻率為吸收頻率兩倍(即2ω)的光子。簡而言之,就是將被激發(fā)的光轉(zhuǎn)換為兩倍頻率的輸出光。一般來說,二次諧波比其他非線性光學(xué)過程實(shí)現(xiàn)的頻率轉(zhuǎn)換效率要高,應(yīng)用也最為廣泛,多用於激光頻率轉(zhuǎn)換丶高分辨率光學(xué)顯微丶生物和醫(yī)學(xué)檢測等領(lǐng)域。
一般在短波長的區(qū)間,金屬吸收比較顯著,等離子體共振效應(yīng)比較弱。由於二次諧波正正位於該波段,所以難以靠表面等離子共振(surface plasmon resonance)來增強(qiáng)。研究團(tuán)隊(duì)在此取得突破,成功建構(gòu)出一個即使於欠缺表面等離子共振的情況下,仍能在紫外-可見光光譜范圍內(nèi),產(chǎn)生強(qiáng)力二次諧波的納米結(jié)構(gòu)等離子系統(tǒng)。

突破欠缺表面等離子共振的關(guān)卡

研究團(tuán)隊(duì)先特制出一些直徑約為100nm的金納米球,再將它們放置在以二氧化矽為基底的金薄膜上,形成"粒子鏡像結(jié)構(gòu)"(particle-on-mirror construct),并可產(chǎn)生強(qiáng)大的電磁不對稱性。而只要金納米球緊貼著薄膜,即使於二次諧波頻率中欠缺等離子共振,相關(guān)系統(tǒng)仍然可以產(chǎn)生強(qiáng)力的二次諧波發(fā)射。
團(tuán)隊(duì)將他們設(shè)計(jì)的系統(tǒng)命名為"虛擬納米顆粒二聚體"(virtual nanoparticle dimer, VND)系統(tǒng),意即模擬了擁有兩顆相同金納米球的真實(shí)納米顆粒二聚體(real nanoparticle dimer, RND)。
產(chǎn)生高效二次諧波的三個條件
研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)VND在二次諧波頻率中,會由光誘發(fā)出重要的隱藏電磁不對稱性(electromagnetic asymmetry),正正造就了有利於產(chǎn)生高效二次諧波所需的三個條件:
一)在基礎(chǔ)激發(fā)頻率出現(xiàn)間隙等離子共振(gap plasmon resonance);
二)二次諧波頻率的電磁不對稱性,顯著抑制了局部區(qū)域偶極子源(dipole source,即傳統(tǒng)電磁學(xué)中的模擬發(fā)射源)之間的相消干涉(destructive interference)作用;
三)二次諧波會耦合到納米結(jié)構(gòu)的偶極子輻射模式,令系統(tǒng)成為基於納米間隙的光學(xué)納米"天線",有效地將二次諧波光輻射到遠(yuǎn)場。

另外,研究團(tuán)隊(duì)對真實(shí)和虛擬的納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu),均進(jìn)行了非線性共聚焦掃描測量,結(jié)果發(fā)現(xiàn)團(tuán)隊(duì)新設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)展示出明顯更光亮的二次諧波發(fā)射點(diǎn)。
在相同的激發(fā)條件下,團(tuán)隊(duì)新設(shè)計(jì)的系統(tǒng)的二次諧波強(qiáng)度,比真實(shí)納米顆粒二聚體系統(tǒng)高13倍以上。而對比起復(fù)雜的雙諧振等離子納米結(jié)構(gòu),團(tuán)隊(duì)所設(shè)計(jì)的系統(tǒng)只需要一顆直徑約為100nm的金納米球,就已經(jīng)可以將遠(yuǎn)場二次諧波產(chǎn)生的轉(zhuǎn)換效率提升百倍以上。
有助制作非線性納米光子器件
此外,雷博士指出新系統(tǒng)還可以產(chǎn)生有效的二次諧波遠(yuǎn)場輻射,并在納米級別提供明亮的非線性光源。他總結(jié)說:"我們預(yù)計(jì)這個設(shè)計(jì)策略,可以推廣到其他具有軸綫或者反演對稱性(inversion symmetry)的非線性納米材料,在二次諧波發(fā)射頻率下無需等離子共振,仍可實(shí)現(xiàn)高效的光轉(zhuǎn)換。"
團(tuán)隊(duì)希望最終可以制成非線性納米光子器件,提供高效的納米級光源,以用於量子光子技術(shù)丶生物高分辨率成像和感測,以及作為超快光學(xué)芯片上的開關(guān)。
雷博士以及倫敦國王學(xué)院的Anatoly Zayats教授是論文的通訊作者。而第一作者是城大MSE的訪問學(xué)者李光燦博士(現(xiàn)為華南師范大學(xué)信息光電子科技學(xué)院副研究員)。其他研究人員來自華南師范大學(xué)和香港理工大學(xué)。


研究獲得香港研究資助局丶英國工程和自然科學(xué)研究委員會(The Engineering and Physical Sciences Research Council, EPSRC)丶?xì)W洲研究委員會丶中國國家自然科學(xué)基金丶中國博士后科學(xué)基金會的資助而進(jìn)行。
DOI number: 10.1038/s41467-021-24408-x
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