一支由香港城市大學(xué)（香港城大）物理學(xué)家共同領(lǐng)導(dǎo)的跨國(guó)研究團(tuán)隊(duì)對(duì)一種嶄新的“籠目”（kagome）（又譯︰戈薇）金屬晶體進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，由于具有獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)，這種晶體的表面呈現(xiàn)出不尋常的電子活動(dòng)，因此令晶體具備潛質(zhì)，或可用來進(jìn)一步開發(fā)更快、更小的微電子裝置。

籠目金屬晶體于近年被科學(xué)家發(fā)現(xiàn)，是一種擁有“籠目”結(jié)構(gòu)的金屬化合物。GdV₆Sn₆由三種元素組成，分別是：釓（Gd）、釩（V）和錫（Sn），被歸類為 “1-6-6”材料，以顯示GdV₆Sn₆晶體中所存在的三種金屬元素的比例。這金屬化物的原子以復(fù)雜但有規(guī)律的幾何方式排列，形狀好像日本竹籃子常見的“kagome”編織圖案，即是六個(gè)等邊三角形圍繞一個(gè)六邊形。這種特殊的原子排列方法，為金屬晶體帶來了不平凡及特殊的表面特征。

這是因?yàn)樵谡Ｇ闆r下，原子中帶負(fù)電荷的電子，圍繞著帶正電的原子核在不同距離和分立的能帶中移動(dòng)。然而，在GdV₆Sn₆的金屬晶體表面，外露的原子層被預(yù)測(cè)為會(huì)相互發(fā)生作用，使到晶體表面電子的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，即是“能帶”的形狀和位置出現(xiàn)變形，形成一種受保護(hù)的表面態(tài)。從理論上說，這種表面態(tài)可以帶來一種嶄新及穩(wěn)定的電子特性。可是在此之前，科學(xué)家過去在GdV₆Sn₆或任何籠目金屬中，還沒有成功地明確發(fā)現(xiàn)到上述的特殊電子特性。

首次在籠目金屬中觀測(cè)到不尋常的表面電子活動(dòng)

有份帶領(lǐng)這項(xiàng)研究的香港城大物理學(xué)系助理教授馬均章博士說：“我們的科研團(tuán)隊(duì)首次明確地觀測(cè)到，原來籠目金屬表面能夠?qū)嶋H存在一種拓?fù)浔Ｗo(hù)的電子能帶結(jié)構(gòu)，即是‘拓?fù)渖系姆瞧接沟依吮砻鎽B(tài)’（topologically non-trivial Dirac surface states）。”馬博士續(xù)解釋說︰“由于（晶體）電子的固有自旋和電荷，電子產(chǎn)生了它們自己的磁場(chǎng)，它們的活動(dòng)就像微小的陀螺儀一樣，同時(shí)具有自旋和傾斜的角度。我們證明了在GdV₆Sn₆之中，其表面電子遭重新排序又或是出現(xiàn)自旋極化（spin-polarised），而它們的傾斜度令它們圍繞著垂直于表面的一條共同軸線重新定位。”

電子有序地圍繞著的那條共同軸線就是它們的“自旋手性”（spin chirality），它可以是順時(shí)針方向，也可以是逆時(shí)針方向。更重要的是，研究團(tuán)隊(duì)能夠通過對(duì)金屬晶體表面進(jìn)行簡(jiǎn)單的物理改動(dòng)，便成功逆轉(zhuǎn)了自旋手性方向。馬博士補(bǔ)充說：“因?yàn)槲覀儼l(fā)現(xiàn)自旋極化電子的自旋手性很容易被逆轉(zhuǎn)，故我們發(fā)現(xiàn)的新物料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的下一代晶體管中，將具有巨大的應(yīng)用潛力。”

 

這項(xiàng)研究已于2022年9月21日在科學(xué)期刊《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）上發(fā)表。這次研究的背后動(dòng)機(jī)，是建基于科學(xué)家在考慮了GdV₆Sn₆籠目晶體的特殊特征之后，對(duì)它新穎的表面電子帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了理論上的預(yù)測(cè)，因而希望透過這次研究，印證這預(yù)測(cè)的真確性。GdV₆Sn₆籠目晶體的特殊特征包括它的V₃Sn層堆疊于Sn和GdSn₂的交替層之間（圖2（i）），多個(gè)V₃Sn單元?jiǎng)t以幾何方式排列在“籠目層”（kagome layer）之中。被稱為籠目層，是因其六個(gè)等邊三角形圍繞一個(gè)六邊形的重復(fù)圖案，類似于日本竹籃子的編織圖案（圖2（ii））。此外，V₃Sn籠目層是非磁性的，而GdSn₂層則是磁性的。

為進(jìn)行研究，團(tuán)隊(duì)的研究人員首次通過加熱Gd、V和Sn三種金屬再緩慢冷卻有關(guān)的產(chǎn)物，以制造GdV₆Sn₆晶體。然后，通過單晶X射線衍射確認(rèn)了晶體的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)之后，研究人員透過堆積層解理了晶體，并利用角分辨光電子能譜（ARPES）分析了晶體被解理后所曝露出來的表面。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，被解理的表面確實(shí)擁有不同于體態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)，而進(jìn)一步的分析則顯示了順時(shí)針旋轉(zhuǎn)的自旋特性。最后，研究團(tuán)隊(duì)證實(shí)通過在晶體表面加上一些鉀原子，即是進(jìn)行“電子摻雜”，晶體表面能帶可以被急劇地彎曲。結(jié)果隨著電子摻雜程度的增加，電子的自旋手性從順時(shí)針改變?yōu)槟鏁r(shí)針（圖3）。

在改善信息傳輸效率等方面的潛在應(yīng)用

研究人員能夠隨意扭轉(zhuǎn)GdV₆Sn₆晶體表面電子的自旋手性的能力，使到這晶體潛力大增，有望成為眾多實(shí)際電子應(yīng)用的候選材料。

馬博士說：“未來我們也許能夠借著在局部施加電壓，或使用靜電閘（electrostatic gate），去直接操控或調(diào)節(jié)電子帶結(jié)構(gòu)，從而交替改變1-6-6籠目金屬表面電子的自旋手性。”他進(jìn)一步解釋，“控制電子的自旋極化方向是一種極具吸引力的替代方法，去取代傳統(tǒng)上基于電荷的存在或不存在而發(fā)展而成的二進(jìn)制數(shù)碼編碼技術(shù)。后者速度相對(duì)緩慢，而且可能導(dǎo)致裝置發(fā)熱等問題，而我們的新技術(shù)可以顯著提高數(shù)碼信息傳輸?shù)男剩瑫r(shí)減少發(fā)熱，故倘若新技術(shù)能與超導(dǎo)體相結(jié)合，最終甚至有機(jī)會(huì)在量子計(jì)算機(jī)運(yùn)算中大派用場(chǎng)。”

這項(xiàng)研究的論文第一作者是瑞士保羅謝爾研究所（PSI）胡勇博士和中國(guó)科學(xué)院吳賢新博士。通訊作者則分別是胡博士、馬博士和PSI的史明教授。其他合作者包括提供實(shí)驗(yàn)樣品的美國(guó)羅格斯大學(xué)謝韋偉教授以及德國(guó)馬克斯?普朗克研究所的Andreas Schnyder教授。

在這項(xiàng)工作中，馬博士得到了香港城大、中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金以及廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金的資助。其他合作者則得到了瑞士國(guó)家科學(xué)基金、中瑞科技合作計(jì)劃、中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金和美國(guó)能源部基礎(chǔ)能源科學(xué)計(jì)劃的支持。

論文︰Hu, Y., Wu, X., Yang, Y. Gao, S., Plumb, N.C., Schnyder, A.P., Xie, W., Ma, J., Shi, M. Tunable topological Dirac surface states and van Hove singularities in kagome metal GdV₆Sn₆. Science Advances 8 (38), eadd2024 (2022). https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add2024